近日，太原理工大学郭俊杰教授团队在电催化全水解 (OWS) 领域取得研究进展，在催化顶级期刊Nano Energy发表题为“Enriched edge sites of ultrathin Ni₃S₂/NiO nanomeshes promote surface reconstruction for robust electrochemical water splitting”的研究论文。该论文的第一署名单位为太原理工大学，第一作者是赵敏副教授和王靖坤博士，通讯作者是新材料界面科学与工程教育部重点实验室梁浩杰助理研究员、郭俊杰教授和澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授。

开发用于析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的高效非贵金属双功能电催化剂是全水解反应(OWS)的关键。镍基催化剂是电解水的常用催化剂，其原位重构产生的镍氢氧化物是反应的主要活性位点。这种重构现象源于电场作用下表面晶格氧与电解质中OH⁻的交换，但如何调节重构仍是巨大挑战。本文提出了一种边缘位点富集策略来促进活性相的重构过程。通过简单廉价的一步法实现了Ni₃S₂/NiO纳米网的大批量可控合成，该纳米网具有超薄多孔结构、丰富的边缘位点和Ni₃S₂/NiO面内界面位点。该纳米网在10 mA cm⁻²电流密度下表现出超低的全水解电压，仅需1.41 V。

图1 Ni₃S₂/NiO 纳米网结构表征及原位TEM表征

原位Raman、XPS、电化学测试、DFT理论计算等表征，证明了丰富的边缘位点对H⁺和OH⁻具有亲和性，能够促使Ni₃S₂纳米片更快地实现从Ni₃S₂到γ-Ni(OH)₂的重构，进一步转化为高活性的γ-NiOOH相，同时降低了H*的吸附势垒。

图2机理分析

在这项工作中，通过一步微波水热法合成了Ni₃S₂/NiO纳米网作为OER和HER的双功能电催化剂。超薄多孔结构促进了传质，提供了丰富的活性位点，独特的平面内Ni₃S₂/NiO异质结构有效地加速了活性相转变，调节了对H*和OH*中间体的吸附。催化剂表现出优异的OER、HER和全水解性能。本工作为设计具有独特纳米网状结构的双功能电催化剂提供了一条简便的途径，在全水解的实际应用中具有广阔的前景。

全文链接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2024.110020